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闫文盛/蔡亮ACS Catal.: 原位识别大电流密度下稳定OER的Fe3O4界面硫化物活性物质和中间体

on style="white-space: normal; margin-bottom: 1.5em; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">过渡金属硫化物被认为是碱性介质中析氧反应(OER)的有前途的电催化剂;然而,催化剂中真正的活性物种仍然难以捉摸,这导致在低应用电位下提供稳定的大电流密度的从硫化物重建的羟基氧化物的开发是一个巨大的挑战。

基于此,中国科学技术大学闫文盛新加坡国立大学蔡亮等报道了一种由Co9S8Fe3O4组成的协同混合纳米级异质结构催化剂(Co9S8@Fe3O4),以系统地揭示表面重建过程并确定碱性OER的活性物质和反应中间体。
结合Co L-edge X射线吸收光谱(XAS)和拉曼光谱,研究人员揭示了用于碱性OER的Co9S8@Fe3O4电催化剂的表面结构的动态变化;Fe L-edge XAS、Co 2p3/2和Fe 2p3/2 X射线XPS光谱表明在CoOOH@Fe3O4异质结构形成过程中电子从CoOOH转移到Fe3O4,显着提高了OER的催化动力学。
因此,“真正的电催化剂”CoOOH@Fe3O4异质结构纳米片是由Co9S8@Fe3O4完全重构形成,在1.0 M KOH中,500 mA cm-2下仅表现出350 mV的低电位和在500 mA cm-2的大电流密度下稳定连续运行120小时。
实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明,Fe3O4组分充当类似纳米栅栏以防止CoOOH在Co9S8重构过程中的聚集;重构CoOOH中的Co位点充当活性位点,而Fe3O4组分的Fe位点不是OER的活性位点。此外,*OOH作为OER过程中的活性中间体,*OOH的形成是 反应的速率决定步骤,并且CoOOH@Fe3O4表现出更高的电导率和更低的OER能垒。
Operando Identification of Active Species and Intermediates on Sulfide Interfaced by Fe3O4 for Ultrastable Alkaline Oxygen Evolution at Large Current Density. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c01090


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