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昆明理工大学 | 负载在 SrTiO₃ 上的超薄 g-PAN/PANI 封装的 Cu 纳米颗粒的制备和光催化性能及机理研究

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研究背景

Cu 纳米颗粒(NPs)由于具有相对较低的带间跃迁阈值(Cu 为 2.1eV,Au 为 2.4eV,Ag 为 3.8eV)和更宽波长的局部表面等离子体共振(LSPR)吸收而在光催化领域得到广泛应用。然而,铜基复合材料轻微暴露在空气中会导致快速氧化,性能急剧下降。类石墨烯材料由于具有高电荷传导性故可用作保护层。聚丙烯腈(PAN)作为一种廉价的高分子材料,在温度达到 650℃ 时会“石墨化”形成共轭结构,石墨化的 PAN(g-PAN)则会显示出类似于石墨的网络结构。重要的是,g-PAN 中石墨氮原子的存在,可以有效增加 Cu NPs 的自由能。掺杂被广泛用作改变分子电子态的有效方法,石墨烯表面中间体的自由能可以进一步调整以提高催化性能。基于上述考虑,昆明理工大学低维纳米材料真空实验室报道了一种 PANI 掺杂改性 Cu@g-PAN 水热方法,以提高 Cu NPs 的稳定性,进一步提高其光催化制氢效率。


文章简介

谭红琳教授等人通过在 Ar/H2 气氛中的两步 MOF 热解过程成功地制备了在 SrTiO3 上负载的 g-PAN/PANI 包裹的铜纳米颗粒(表示为 Cu@CI/STO)。得益于 Cu NPs 和 PANI 掺杂 g-PAN 层优异的 LSPR 效应,超薄 Cu@CI/STO-1nm 在可见光照射下的光催化析氢速率为 371μmol g-1 h-1。PANI 掺杂的 g-PAN 不仅可以作为封装剂防止 Cu 氧化,而且还可以提高电子-空穴分离的效率。4-硝基苯酚的催化反应表明,制备的催化剂具有优异的光热效应,其催化效果是 Cu/STO 的 4 倍。阳光下 4-NP 的高效降解证明了其实用价值。团队的研究结果确保了 Cu@CI/STO 可以进一步用于光催化和热催化,为光催化领域利用产量丰富、价格低廉的 Cu 提供了一条新的思路。相关成果以题目“Ultrathin g-PAN/PANI encapsulated Cu nanoparticles decorated on SrTiO3 with high stability and as an efficient photocatalyticH2 evolution and degradation of 4-nitrophenol under visible-light irradiation.”发表在 Catalysis Science & Technology 上,昆明理工大学孙楠张永为共同第一作者,谭红琳教授为通讯作者。


图文解析

图 1. Cu@CI/STO 合成示意图。


图 2. (a) Cu@CI/STO 结构的 TEM 图像;(b,c) Cu@CI/STO 结构的 HRTEM 图像;(d)碳层厚度、表面碳含量与溶液添加量的关系;(e) XRD 图谱;(f) 拉曼光谱。


图 3. (a)Cu 2p 在空气中 1 个月后的 XPS 光谱(Cu@CI/STO 和 Cu/STO);(b)Cu@CI/STO 中 N 1s 的 XPS 光谱。


图 4. (a) Cu@CI/STO、Cu@g-PAN/STO 和 Cu/STO 的光催化析氢速率;(b) Cu@CI/STO-4ml,10ml,60ml 的光催化析氢速率;(c) Cu@CI/STO 的循环测量。


图 5. (a) (Cu@CI/STO)光催化反应后 Cu 2p 的 XPS 光谱和相应的俄歇电子能谱; (b) 紫外-可见吸收光谱;(c)光致发光(PL)发射光谱。(d)EIS奈奎斯特图。


图 6. (a) STO、Cu@g-PAN/STO、Cu@CI/STO 的 Mott-Schottky 图;(b) Cu@CI/SrTiO3 复合纳米结构电子转移和光催化析氢示意图。



论文信息

主要作者

谭红琳 教授

昆明理工大学

昆明理工大学博士、教授,主持完成了多项国家、省自然科学基金和横向课题并结题。先后发表文章 60 余篇,其中 40 多篇第一作者或者通讯,申报 15 项专利,国家自然科学基金通讯评委,担任多个 SCI 期刊审稿人。在催化材料、计算材料、功能材料、半导体材料以及拉曼光谱分析等领域有一定知名度。

蔡金明 教授

昆明理工大学

博士,教授,博士生导师,国家高层次人才,云南省百名海外高层次人才,云南省中青年学术带头人预备人才,云南省委联系人才,校“青蓝计划”人才。以第一作者发表在世界顶级学术期刊 Nature、Nature Nanotechnology 上的文章,总引用超过 5150 次。科研成果入选英国 Nature 出版社评选的“image of the year, 2010”,并获得瑞士 2011 年度 EMPA 研究奖,2016 年《科学中国人》杰出青年科学奖。他还是中国材料学会青年工作委员会理事,中国化学快报青年编委,国家自然科学基金通讯评委,担任多个 SCI 期刊审稿人,以及中国石墨烯产业联盟理事,广东省石墨烯标准委员会委员。同时他还兼任九三学社云南省新社委主任委员及青工委副主任委员。

孙楠

昆明理工大学

硕士三年级在读研究生,研究方向为光催化材料与表面增强拉曼散射。

张永

昆明理工大学

硕博三年级在读研究生,研究方向为低维纳米材料的制备与本征物性研究,励志在超高真空扫描隧道显微镜领域有所建树。


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