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昆明理工大学 | 负载在 SrTiO₃ 上的超薄 g-PAN/PANI 封装的 Cu 纳米颗粒的制备和光催化性能及机理研究

2022-05-21 分类：学术论文阅读(310)

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研究背景

Cu 纳米颗粒（NPs）由于具有相对较低的带间跃迁阈值（Cu 为 2.1eV，Au 为 2.4eV，Ag 为 3.8eV）和更宽波长的局部表面等离子体共振（LSPR）吸收而在光催化领域得到广泛应用。然而，铜基复合材料轻微暴露在空气中会导致快速氧化，性能急剧下降。类石墨烯材料由于具有高电荷传导性故可用作保护层。聚丙烯腈（PAN）作为一种廉价的高分子材料，在温度达到 650℃ 时会“石墨化”形成共轭结构，石墨化的 PAN（g-PAN）则会显示出类似于石墨的网络结构。重要的是，g-PAN 中石墨氮原子的存在，可以有效增加 Cu NPs 的自由能。掺杂被广泛用作改变分子电子态的有效方法，石墨烯表面中间体的自由能可以进一步调整以提高催化性能。基于上述考虑，昆明理工大学低维纳米材料真空实验室报道了一种 PANI 掺杂改性 Cu@g-PAN 水热方法，以提高 Cu NPs 的稳定性，进一步提高其光催化制氢效率。

文章简介

谭红琳教授等人通过在 Ar/H₂ 气氛中的两步 MOF 热解过程成功地制备了在 SrTiO₃ 上负载的 g-PAN/PANI 包裹的铜纳米颗粒(表示为 Cu@CI/STO)。得益于 Cu NPs 和 PANI 掺杂 g-PAN 层优异的 LSPR 效应，超薄 Cu@CI/STO-1nm 在可见光照射下的光催化析氢速率为 371μmol g^-1 h^-1。PANI 掺杂的 g-PAN 不仅可以作为封装剂防止 Cu 氧化，而且还可以提高电子-空穴分离的效率。4-硝基苯酚的催化反应表明，制备的催化剂具有优异的光热效应，其催化效果是 Cu/STO 的 4 倍。阳光下 4-NP 的高效降解证明了其实用价值。团队的研究结果确保了 Cu@CI/STO 可以进一步用于光催化和热催化，为光催化领域利用产量丰富、价格低廉的 Cu 提供了一条新的思路。相关成果以题目“Ultrathin g-PAN/PANI encapsulated Cu nanoparticles decorated on SrTiO₃ with high stability and as an efficient photocatalyticH₂ evolution and degradation of 4-nitrophenol under visible-light irradiation.”发表在 Catalysis Science & Technology 上，昆明理工大学孙楠与张永为共同第一作者，谭红琳教授为通讯作者。

图文解析

▲	图 1. Cu@CI/STO 合成示意图。

▲	图 2. (a) Cu@CI/STO 结构的 TEM 图像；(b,c) Cu@CI/STO 结构的 HRTEM 图像；(d)碳层厚度、表面碳含量与溶液添加量的关系；(e) XRD 图谱；(f) 拉曼光谱。

▲	图 3. (a)Cu 2p 在空气中 1 个月后的 XPS 光谱(Cu@CI/STO 和 Cu/STO)；(b)Cu@CI/STO 中 N 1s 的 XPS 光谱。

▲	图 4. (a) Cu@CI/STO、Cu@g-PAN/STO 和 Cu/STO 的光催化析氢速率；(b) Cu@CI/STO-4ml,10ml,60ml 的光催化析氢速率；(c) Cu@CI/STO 的循环测量。

▲	图 5. (a) (Cu@CI/STO)光催化反应后 Cu 2p 的 XPS 光谱和相应的俄歇电子能谱; (b) 紫外-可见吸收光谱；(c)光致发光(PL)发射光谱。(d)EIS奈奎斯特图。

▲	图 6. (a) STO、Cu@g-PAN/STO、Cu@CI/STO 的 Mott-Schottky 图；(b) Cu@CI/SrTiO₃ 复合纳米结构电子转移和光催化析氢示意图。

论文信息

Ultrathin g-PAN/PANI-encapsulated Cu nanoparticles decorated on SrTiO₃with high stability and as an efficient photocatalytic H₂ evolution and degradation of 4-nitrophenol under visible-light irradiation.
Nan Sun, ‡ Yong Zhang,‡ Xinru Li, Yuhan Jing, Zhengdong Zhang, Yu Gao, Jianqi Liu, Honglin Tan*(谭红琳，昆明理工大学) , Xiaoming Cai and Jinming Cai
Catal. Sci. Technol.,2022,12, 2482-2489
http://doi.org/10.1039/D2CY00259K

主要作者

谭红琳 教授

昆明理工大学

昆明理工大学博士、教授，主持完成了多项国家、省自然科学基金和横向课题并结题。先后发表文章 60 余篇，其中 40 多篇第一作者或者通讯，申报 15 项专利，国家自然科学基金通讯评委，担任多个 SCI 期刊审稿人。在催化材料、计算材料、功能材料、半导体材料以及拉曼光谱分析等领域有一定知名度。

蔡金明 教授

昆明理工大学

博士，教授，博士生导师，国家高层次人才，云南省百名海外高层次人才，云南省中青年学术带头人预备人才，云南省委联系人才，校“青蓝计划”人才。以第一作者发表在世界顶级学术期刊 Nature、Nature Nanotechnology 上的文章，总引用超过 5150 次。科研成果入选英国 Nature 出版社评选的“image of the year, 2010”，并获得瑞士 2011 年度 EMPA 研究奖，2016 年《科学中国人》杰出青年科学奖。他还是中国材料学会青年工作委员会理事，中国化学快报青年编委，国家自然科学基金通讯评委，担任多个 SCI 期刊审稿人，以及中国石墨烯产业联盟理事，广东省石墨烯标准委员会委员。同时他还兼任九三学社云南省新社委主任委员及青工委副主任委员。