on style="white-space: normal; margin-left: 8px; margin-right: 8px; line-height: 1.75em; margin-bottom: 1em;">光激发动态调制最大限度地提高了光生电子-空穴对的有效利用，在CO2光还原为CH4的过程中主导了多个电子参与还原。然而，目前的报道很少讨论通过修饰S型异质结对定向电荷转移的位点特异性调节。基于此，电子科技大学向全军课题组报告了一种原子级调制策略，通过将单原子Co锚定到CeO2助催化剂而不是氮化碳载体中(CeCo-PTI)，这有利于CO2选择性地光还原为CH4。通过原位动态跟踪研究，研究人员发现表面共嵌入双金属CeCo结合是通过S型异质结驱动动态电荷态强互连的关键特征，并且在CeO2助催化剂中的Co嵌入改性对定向电荷控制起到了关键作用，加速了电子从氮化碳供体到特定的Co中心的驱动，从而促进了电子参与的CH4形成。更重要的是，该催化剂显示了对CH4生成的选择性控制(CH4生成速率：181.7 µmol g-1；选择性：88.3%)，分别比Ce-PTI(5.8 µmol g-1)和PTI(1.5 µmol g-1)高31倍和121倍，这是目前所报道的共催化剂诱导的PCN光催化剂中的最高值。因此，通过形成双金属CeCo复合材料可以作为初步的电子富集中心，并从与PTI的特定界面构型中表现出定向电子拉动，这种电荷的可转移性是甲烷形成的关键特征。Site-Specific Electron-Driving Observations of CO2-to-CH4 Photoreduction on Co-doped CeO2/Crystalline Carbon Nitride S-scheme Heterojunctions. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202200929
