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Angew. Chem. :具有开关和调速功能的中空多壳层药物递送系统

中空多壳层结构(HoMS)因其高的有效比表面积、易于修饰的表面以及多级次壳层结构,引起了科学家的普遍关注。2009年,中科院过程所王丹研究员课题组创立了一种次序模板法,实现了HoMS材料的可控制备(Adv. Mater. 2019, 31, 1802874),揭示了HoMS材料的构效关系(Acc. Chem. Res. 2019, 2, 2169),开启了中空多壳层时代的新纪元。同行专家评述称:“通过对次序模板法动力学和热力学的控制,可精确调控HoMS的微纳结构,从而引领了该领域的成功发展”(Nati. Sci. Rev. 2020, 7, 1763)。2020年,该团队进一步揭示了HoMSs的“时空顺序性”(Nat. Rev. Chem. 2020, 4, 159),拓展了其在药物的次序释放、光的次序吸收及串联催化等领域的应用,这一新属性的发现被同行专家称誉为“中空结构材料领域的一个里程碑,为智能材料的设计提供了巨大的机会”。对负载药物HoMS的深入研究表明,其具有灵敏的响应释放性能,相关研究结果发表在《自然·通讯》上(Nat. Commun. 2020, 11, 4450)。


然而,通过药物与载体的相互作用力的调控,精确地控制客体分子的释放速率,对于药物控释领域来说是一个巨大的挑战。在前期研究成果的基础上,王丹研究员团队与合作者设计出一种聚乙二醇(PEG)修饰的HoMS作为载体,利用微生物生存环境pH的变化,实现了对抗菌剂释放的开关控制及速率调控,进而展现出优异的抑菌及防霉性能。

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在本工作中,功能化的HoMS载体与药物具有多级次相互作用,而PEG赋予其孔径调节功能,使载体能够自主响应pH值变化,调控药物释放速率,并展现出优异的防霉效果。

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研究表明,PEG在二氧化钛HoMS表面的构型及其吸附能大小受到pH的影响。此外,HoMS载体与药物之间的静电相互作用影响了抗菌剂的扩散行为,即当pH降低时,PEG构型的变化使得外部高分子包裹的药物能够快速释放,而负载到HoMS内部空腔的药物在静电排斥力的作用下实现速率可控的缓慢释放。理论计算结果也支持了这一结论。

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该工作利用多壳层与药物的多级相互作用实现了对外界刺激响应的物质释放。HoMS独立的空腔和多层级的壳壁结构,将有利于实现对载体内部环境的控制,因而在智能药物递送,尤其是胃肠道药物递送领域中具有广阔的应用前景。

文信息

PEG-Functionalized Hollow Multishelled Structures with On-Off Switch and Rate-Regulation for Controllable Antimicrobial Release

Decai Zhao, Yanze Wei, Quan Jin, Nailiang Yang, Yang Yang, Dan Wang


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202206807




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