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ChemCatChem: 配位活化介导的表面工程策略设计高效的二维光催化剂

具有独特结构和物理化学特性的二维(2D)半导体已被广泛应用于光催化领域。其中,二维半导体表面活性组分的有效调控仍然是制约其发展的关键问题之一。最近,基于反应物分子在光催化剂表面活性组分上配位活化过程的研究引起了广泛关注。这些关于配位活化作用的研究启发研究人员开发了多种表面工程策略来设计高效的二维光催化剂,并为多相光催化的结构-功能关系提供了深入的见解。



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一般来说,多相光催化反应过程从反应物的吸附和配位活化(I)开始。底物分子的配位活化是指底物分子吸附在活性位点上,形成配位键,并诱导其自身活化的过程。它可以降低反应的活化能,并在反应物和光催化剂之间建立桥梁,促进光生载流子及活性物种的转移,调控反应方向。在光照下,催化剂产生电子和空穴(Ⅱ,Ⅲ),并向催化剂表面转移或发生复合(Ⅳ,V)。表面的光生电子和空穴引发相应的氧化还原反应(Ⅵ)。如果光催化剂表面的活性成分较少,则底物分子难以吸附在催化剂表面,导致光生载流子与游离的底物分子之间很难发生反应。转移的电子和空穴会在表面重新复合(Ⅶ),极大地限制了光催化效率。由此可见,底物分子在催化剂表面的配位活化对于光催化反应极为重要。因此,开发合适的表面工程策略,调节光催化剂的表面活性中心,促进底物分子的配位活化,对于实现高效的光催化性能具有重要意义。

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近日,海南大学宋玉洁副教授及福州大学吴棱教授等人系统地总结了通过配位活化介导的表面工程策略设计高效的二维光催化剂的最新进展。该文章细致地介绍了六种表面工程策略,包括 (1)缺陷工程、(2)金属团簇沉积、(3)元素掺杂、(4)有机配体修饰、(5)单原子锚定和(6)异质结构筑,重点阐明了不同表面工程策略建立的表面活性组分种类、反应类型和底物分子配位活化方式以及光催化构效关系,并分析了高效二维光催化材料表面工程的机遇、挑战和发展趋势。作者指出,通过对表面工程策略的综合分析,以及对配位活化介导的构效关系的理解,可以为高效的二维光催化剂的设计和开发提供新的思路。

文信息

Designing Efficient 2D Photocatalysts through Coordination Activation Mediated Surface Engineering

Yingzhang Shi, Zhiwen Wang, Yujie Song, Jimmy C. Yu, Ling Wu


ChemCatChem

DOI: 10.1002/cctc.202401037




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