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刘超研究员、赵焱教授、余承忠教授AFM观点:金属氧化物/碳纤维复合策略用于高效电催化水氧化制备过氧化氢

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文章信息

富氧空位的CaSnO3@碳纤维复合膜用于高效电催化水氧化合成过氧化氢
第一作者:张超琪
通讯作者:刘超*,赵焱*,余承忠*
单位:华东师范大学,武汉理工大学,昆士兰大学

研究背景

氧化氢(H2O2)是一种具有广泛应用的绿色氧化剂,而电催化两电子水氧化(2e- WOR)产H2O2是一种新兴的绿色制备路线。现阶段该制备路线面临的关键问题是设计兼具高选择性、高活性和高产率的电催化剂,通过2e- WOR反应生成H2O2,抑制4e- WOR生成O2的竞争反应。
金属氧化物是常用的2e- WOR催化剂材料,具有较高的H2O2选择性,但导电性及H2O2的产率较低。碳基材料是另一类电催化剂,其导电性及活性高,但对H2O2的选择性远低于金属氧化物材料。发展新的催化剂设计策略,同时提高2e- WOR过程的选择性和H2O2产率具有重要意义,但仍具挑战。

文章简介

基于此,华东师范大学的刘超研究员、余承忠教授与武汉理工大学的赵焱教授合作,在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表题为"High Yield Electrosynthesis of Hydrogen Peroxide from Water Using Electrospun CaSnO3@Carbon Fiber Membrane Catalysts with Abundant Oxygen Vacancy"的文章。
该文章针对现有两电子水氧化电催化剂所存在的问题,提出了一种复合增效的设计理念,所制备的CaSnO3/碳纤维复合材料兼具CaSnO3的高选择性以及碳纤维材料的高导电性和稳定性,原位形成的氧空位更是进一步提高了H2O2的选择性,实现了2e- WOR过程选择性和H2O2产率的同步提升。
图1. 富氧空位CaSnO3@碳纤维复合膜材料的构建及其电催化水氧化产过氧化氢的应用优势。

本文要点

要点一:金属氧化物/碳纤维复合策略
针对于目前金属氧化物基催化剂存在的导电性差、产率低等问题,提出了金属氧化物/碳纤维复合策略用于高效电催化水氧化产H2O2。
得益于复合材料优异的选择性、导电性及稳定性,所合成的CaSnO3@CF催化剂在水氧化产H2O2应用中具有高的法拉第效率及过氧化氢产率,充分体现了复合策略取长补短、协同增效的优势。

要点二:氧空位工程提升两电子路径的选择性
在复合材料的合成过程中,碳基体的限域作用使金属氧化物晶体表面产生更为丰富的氧空位。理论计算结果表明氧空位的生成能够调节中间产物的吸附能,进而提升两电子水氧化产过氧化氢反应的选择性。

要点三:静电纺丝法构建自支撑膜电极
利用静电纺丝制备的金属氧化物/碳纤维复合膜材料可以直接作为自支撑的电极器件使用,避免了粘结剂的使用,为电催化制备过氧化氢的实际应用提供了技术支撑。

文章链接

High Yield Electrosynthesis of Hydrogen Peroxide from Water Using Electrospun CaSnO3@Carbon Fiber Membrane Catalysts with Abundant Oxygen Vacancy
https://doi.org/10.1002/adfm.202100099

通讯作者介绍

刘超 研究员。华东师范大学紫江青年研究员。
主要从事金属有机框架的界面组装及结构调控、复杂微纳结构的设计及功能应用等方面的研究工作,在Nat commun.; Angew. Chem.; Adv. Sci.; Adv. Funct. Mater.等期刊发表学术论文50余篇。

赵焱 教授。
武汉理工大学硅酸盐建筑材料重点实验室(国家级)首席教授,武汉大学工业科学研究院二级教授,博导,特聘专家(国家级)和湖北省第七批“百人计划”专家。主要从事计算化学、材料模拟和3D打印的研究工作,赵焱是美国惠普公司3D打印技术的主创人员之一,获美国和国际专利25项,在其研究领域的国际权威刊物上发表高水平研究论文120余篇, SCI引用超过45000余次, 其中M06方法论文单篇引用超过16000次,H因子为56,10年来的高被引文章(Highly Cited Papers)为7篇,2014-2017连续4年都被美国汤森路透集团和科睿唯安公司列入全球高被引科学家名单。

余承忠 教授。
从事纳米功能材料的制备与性能研究;2005年复旦大学教授,2010年澳大利亚昆士兰大学教授,澳大利亚生物工程与纳米技术研究所课题组长;2019年任华东师范大学化学系教授。目前已发表科研论文超过300篇,被引次数超过23000次(Google Scholar),H-index为78。

第一作者介绍

张超琪,华东师范大学化学与分子工程学院在读博士研究生。
导师为余承忠教授。研究方向是面向过氧化氢高效制备的电催化剂的设计合成。



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