on style="white-space: normal; line-height: 1.75em; margin-bottom: 20px; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">传统的工业合成尿素(NH2CONH2)的方法耗能巨大，故降低尿素生产能耗的有希望的策略是在温和条件下进行尿素电合成。而电催化过程中最关键和不可避免的反应是基于预先选择的反应途径，从*N2和CO形成尿素前体*NCON，以及质子化过程，故理解它们内在的相互关系并从大量反应数据中探索主要描述符具有重要意义。基于此，东北师范大学苏忠民、朱广山和张珉等研究了分散的双金属(单核MN3-MN3部分和异核MN3-M'N3部分)锚定在N掺杂的石墨烯上作为电合成尿素的催化剂。以计算分子动力学(AIMD)模拟筛选出的72个稳定系统为数据库，可得到吉布斯自由能与其他重要因素(ICOHP值、相互作用中间体的吸附能和d带中心)之间的6个显著线性相关性。其中计算了指定吉布斯自由能图中的三个主要上坡步骤：1)C-N偶联反应，*N2 + CO → *NCON；2)氢化步骤，*NHCONH2 + H++ e- → *NH2CONH2；3)尿素的解吸过程，*NH2CONH2 → * + NH2CONH2。该研究选择了八种最佳体系作为有前途的尿素生产电催化剂，其中含有同核Co2@N6G、异核ScNi@N6G、MnFe@N6G、FeNi@N6G、CoNi@N6G、CoRh@N6G、RuRh@N6G和RhNi@N6G，这些催化剂的所有计算的吉布斯自由能均低于1.0 eV，且和C-N偶联反应的动能垒在1.18-1.62 eV范围内。此外，研究人员建立了主要描述符(ΔE*NCONH)以过滤掉72%的低性能系统以筛选未来用于生产尿素的其他潜在电催化剂，其有效范围(-1.0 eV < ΔE(*NCONH) < 0.5 eV)，且通过该研究可确定此范围内的八个最佳系统和十二个其他系统。该研究不仅表明通过MN3部分分散的双金属可以作为尿素生产的有希望的活性位点，而且还确定了主要描述符及其在高通量方法中的有效范围。Establishing the Principal Descriptor for Electrochemical Urea Production via the Dispersed Dual-Metals Anchored on the N-Decorated Graphene. Advanced Science, 2022. DOI:10.1002/advs.202105697
