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西工大李炫华Appl. Catal. B.: 提高水氧化性能,不妨试试“表面自重构”策略

on style="white-space: normal; margin-bottom: 1.5em; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">由于动力学缓慢,析氧反应(OER)阻碍了重要的电化学能量转换过程的效率,通常使用昂贵且稀缺的电催化剂,例如Ir和Ru基化合物,使得开发新的低成本催化剂变得极为紧迫。由于出色的催化性能和地球丰度,纳米级硫属化物已被认为是贵金属基OER电催化剂的理想替代品。与其他硫属化物相比,金属碲化物具有更好的导电性和能带排列,故人们对金属碲化物在OER电催化方面产生了极大的兴趣,但OER中间体与碲化物之间不适当的吸附能导致电催化活性不理想,这仍然是碲化物电催化剂的瓶颈。

基于此,西北工业大学李炫华课题组采用独特的原位阴极电化学活化工艺促进表面自重建,在Fe掺杂的NiTe (OV@Fe-NiTe)上形成富含氧空位(OV)的TeO2层,化学成分和电子配置也表征证实CEA工艺有助于形成该结构。所制备的OV@Fe-NiTe在1 M KOH中表现出显著的OER电催化活性,245 mV的超低过电位下电流密度可达100 mA cm-2,在100小时内表现出快速的动力学和出色的稳定性,因此成为最近报道的最佳水氧化电催化剂碲化物电催化剂。
从活性位点到中间体的吸附能是由活性位点的d态决定的,故表征和理论计算表明,在Fe-NiTe上形成富含OV的TeO2层促进了OER性能。与 Fe-NiTe-TeO2相比,Fe-NiTe-TeO2(OV)的εd更接近费米能级;并且反键轨道位于EF上方,从而使得填充在Fe-NiTe-TeO2(OV)的反键轨道中的电子较少,这有利于增强与*OOH的相互作用,OER途径进一步优化,以实现更好的OER性能。
这项工作首次确定了Fe-NiTe上TeO2层的OER机制,并为通过电化学表面工程开发这种类型的低成本电催化剂提供了新途径。

Surface Self-Reconstruction of Telluride Induced by In-Situ Cathodic Electrochemical Activation for Enhanced Water Oxidation Performance. Applied Catalysis B: Environmental, 2022. DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121355


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