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AFM:高熵合金的多位点电催化

第一作者:李洪东

通讯作者:赖建平、王磊

单位:青岛科技大学

 

  成果简介  

高熵合金(HEAs)由于其如成分可调,高耐受性等优点,在电催化领域引起了广泛的关注。它可以提供在相互相邻的多个元素中形成新的、可调节的活性位点,并可以通过合理选择元素的构型和组成来调节相互作用。但在催化剂设计、元素间的相互作用、活性位点的确定等方面还有待进一步探讨。

 

有鉴于此,青岛科技大学王磊教授、赖建平教授等人,综述了HEAs中多位点电催化方面的重要进展,在《Advanced Functional Materials》上发表了题为“Multi-Sites Electrocatalysis in High-Entropy Alloys”Adv. Funct. Mater. 2021, 2106715. DOI10.1002/adfm.202106715)的综述性论文。该综述结合课题组前期研究工作基础(Nat. Commun., 2020, 11, 5437. Adv. Funct. Mater., 2021, 2006939. J. Mater. Chem. A, 2021, 9, 889),在催化反应的基础上进行分类,包括析氢反应、析氧反应、氧还原反应、醇氧化反应、二氧化碳还原反应和氮还原反应。在实验和理论的基础上,对HEAs的高催化活性进行更深入的探索,包括元素的选择(每个元素在催化中的特殊作用)和多位点效应。这一综述可为某些反应中HEAs的元素选择和设计,以及如何调整HEAs的组成以提高其固有活性提供依据。此外,还指出了该研究领域面临的挑战和未来的发展方向。

  

Figure 1. Schematic illustration of the future perspectives of high entropy materials.

 

作者首先介绍了HEAs的概念(组分定义和熵定义)以及独特的特性(高熵,晶格扭曲,迟滞扩散,鸡尾酒效应),并对催化中的协同效应以及多位点催化进行了简单的介绍。电催化反应是一个相互依赖的多步反应。因此,在设计催化剂时,应尽量在催化剂表面均匀分布多个活性位点,打破相互依赖的限制,提高催化剂的催化性能。由于不同元素相邻原子之间独特的相互作用,HEAs可以提供大量独特的表面结合位点,导致相关吸附能几乎连续分布,为微调结合能调节反应性质提供了基础。合金中元素的选择和比例会影响活性位点的数量和活性位点的局部组成,进而影响催化剂的本征活性。高熵合金中多组分的选择性可以最大化多位点间的协同作用,更有效地优化合金材料的电子结构,进而优化电催化过程中的能量势垒,提高反应性能。

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Figure 2. Schematic illustration of the properties of HEAs.

 

通过对电催化反应进行分类(析氢反应、析氧反应、氧还原反应、电催化醇氧化反应、CO2还原反应以及氮还原反应),讨论了不同HEAs催化剂的催化性能以及HEAs中元素的作用,并总结了各反应中HEAs的设计原则。元素的选择可以根据某一反应选择活性元素,然后根据HEAs的电子结构(d带中心和电荷转移)选择其他元素。合金中的成分和浓度可以调节d带中心,进而影响催化活性和选择性。此外,还会发生不同元素之间的电子转移,导致合金表面电荷的重新分布,影响反应物和反应中间体在活性位点上的吸附。此外,在选择元素时还应考虑元素的相容性,在一定条件下是否能形成单一的固溶体相。高熵合金中的元素选择和优化组合可以增加吸附能较好的活性位点数量,并具有微调吸附能的独特能力。大多数电催化反应经过反应物的吸附、反应物的解离(或转化)、不同中间体的转化(质子转移等)以及产物的生成和解吸等过程。在设计高熵合金时,可以产生不同的活性位点来吸附不同的物种,打破比例关系的限制。相邻元素可以稳定某些中间体,优化吸附能,使反应有效进行,使得催化剂的催化性能高于单个元素的叠加。

   

Figure 3. a) A simplified scheme is used to illustrate the distribution of active sites. b) The influence of substitution or increase of high entropy alloy elements on the distribution model of adsorption energy. c) Schematic graph of the reaction process at the surface of a HEA catalyst.


最后,讨论了该研究领域的挑战和未来机遇,包括元素选择、合成方法、形态结构、晶体结构(相结构)、表征技术、理论计算、活性位点和应用领域等方面。对于高熵合金,需要发展原位表征技术和理论计算才能更深入地理解,从而提供一定的指导用于催化剂的设计。

 

  文献来源  

Hongdong Li, Jianping Lai*, Zhenjiang Li, Lei Wang*, Multi-Sites Electrocatalysis in High-Entropy Alloys. Adv. Funct. Mater. 2021, 2106715. https://doi.org/10.1002/adfm.202106715

 

  通讯作者介绍  

赖建平 教授,2019年以高层次引进到青岛科技大学化学与分子工程学院,教授,博导,泰山学者青年专家,山东省优秀青年基金获得者。近五年发表SCI论文60余篇,其中以通讯作者和第一作者身份在 Nat. Commun.2)、Chem、 Joule、 ACS Cent. Sci.Energy Environ. Sci.2)、 Adv. Mater.、 Adv. Energy Mater.2)、Adv. Funct. Mater.2)、Nano Today、 Nano Lett.Cell Reports Phys. Sci.、 Electrochem. Energy Rev.Appl. Catal. B: Environ.3)、 Small2)、 J. Mater. Chem. A7)等国际著名期刊上发表SCI论文二十余篇。授权国内发明专利两项。主持科研项目包括山东省泰山学者人才工程计划项目、山东省优秀青年基金、国家青年基金等项目。


王磊 教授,山东省杰青,泰山学者青年专家,青岛科技大学崂山学者,博士生导师。2006年博士毕业于吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室,同年来青岛科技大学工作至今。长期从事绿色能源相关领域研究,包括能源储存与转换材料、光电催化、超分子化学、金属-有机配位聚合物、有机-无机杂化材料等,先后合成出来首例微孔亚磷酸铍和首例具有三棱镜结构的高稳定金属有机钠盐。已在Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Adv. Enery Mater., Adv. Funct. Mater., Energy Storage Mater., Nano Energy, ACS Cent. SciAppl. Catal. B: Environ., J. Mater. Chem. A., Science.China.Chem.、中国科学、科学通报等国内外重要学术期刊上发表SCI论文二百余篇其中通讯作者影响因子大于10.0的论文四十余篇。主持国家级和省部级项目十余项,首位获得中国石油和化学工业联合会科技进步奖、山东省高等学校科学技术奖共六项。


文本编辑:Kelvin


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