高硅Y沸石具有优异的流化催化裂化(FCC)和加氢裂化性能,其工业消费量居全球固体催化剂首位。然而,常规合成的Y沸石固有的低硅骨架特性以及由此导致的结构不稳定性,成为材料直接应用的主要瓶颈。目前工业使用的高硅Y沸石均依赖后处理方法制备,但是后处理法过程复杂,能耗高,且会存在脱铝梯度导致酸分布不均匀等问题,影响催化效果。因此,直接合成法是更为理想的高硅Y沸石制备途径。
过去60年来,高硅Y沸石的直接合成一直是分子筛合成领域的挑战性课题。近日,大连化学物理研究所田鹏研究员、刘中民院士团队通过采用高活性晶种和高效结构导向剂,在160 ℃下实现了高硅Y沸石的直接快速合成(5-16h),产物的硅铝氧化物比最高可达18.2。这一工作是该研究团队在2020年成功开发高硅Y沸石的NOA-co合成策略(晶核溶液、大体积有机模板剂、低碱度凝胶体系三者共同作用,120 ℃晶化)工作上的又一创新结果。
研究发现,高硅晶种(超稳Y,USY)在初始合成凝胶中经碱液刻蚀后,具有较大的外比表面、丰富的介孔体积及较高的硅铝比,能够高效诱导高硅Y沸石的晶体生长。同其他有机结构导向剂相比,四丁基氢氧化铵在160 ℃高温下稳定FAU结构的能力较强,保证了晶化产品的相纯度。进一步对高硅Y沸石的快速晶化过程进行了系统研究,提出了可能的晶化路径。 选取代表性样品进行了10L釜放大合成,产品收率、纯度及硅铝比与小釜合成基本一致,显示所发展的合成策略具有可放大性。10L釜快速合成的高硅Y沸石与商业USY相比,具有更多的强酸中心、且酸中心分布相对均匀,在大分子原料的裂化反应中表现出优异的催化活性。 论文信息 Realizing Fast Synthesis of High-Silica Zeolite Y with Remarkable Catalytic Performance Dali Zhu,Dr. Linying Wang,Dr. Wenna Zhang,Dr. Dong Fan,Prof. Jinzhe Li,Wenhao Cui,Prof. Shengjun Huang,Prof. Shutao Xu,Prof. Peng Tian,Prof. Zhongmin Liu 上述研究得到国家自然科学基金(21991090,21991091)、中科院大连化物所基金(DICP ZZBS201807)的资助。 Angewandte Chemie International Edition