<section style="white-space: normal;">

（1）本文将多相光催化技术在环境修复领域的基本原理、半导体材料及修饰策略进行了系统的讨论。本文将其基本原理分为五个过程，并着重讨论了光催化反应体系中环境系统、活性氧物种、维度结构、界面效应，载流子传输机制，能带结构，热力学和动力学过程等因素对反应体系的影响。

（2）在多相光催化技术在环境修复中面临的挑战讨论中，梳理了应用于环境修复中的半导体材料和半导体修饰策略的最新研究进展。并重点介绍了各种半导体修饰策略：异质结系统、缺陷工程、助催化体系、元素掺杂、活性氧物种体系以及金属磷化。此外，详细阐述了各种异质结体系在电荷转移机理方面差异、优势和未来的发展方向。

（3）最后，总结了多相光催化技术在环境修复中的应用进展，并对多相光催化在环境修复领域的未来发展方向进行了展望：开发性能优异的半导体材料和半导体修饰策略，结合半导体材料的光电性能、光催化活性以及先进的表征手段和理论计算等，为理解、研究和设计各种环境污染物的光催化修复体系提供参考，并最终实现多相光催化环境修复的规模化应用。

图1. 自2001年以“光催化”和“降解”为两个主题关键词检索的关于光催化降解各种污染物的期刊论文数量（a）；自2001年以“光催化”和不同潜在“污染物”为主题关键词检索的期刊论文数量 （b）。（论文中出现的Figure 1）

要点1：

近年来，随着多相光催化技术的进一步完善和发展，在环境修复领域的研究逐年增加。随着工业的不断发展，环境污染物种类也逐渐趋于多样和复杂化，将各类污染物通过多相光催化技术降解为低污染或者无污染的小分子是众多研究者追求的目标，也成为了目前研究的热点。

图2. 一些典型的环境污染物（a）；环境污染物在单一半导体光催化剂上的光催化降解示意图(b)。（论文中出现的Figure 2）

要点2：

本文将各类污染物分为四类：（1）水体中的污染物；（2）固态污染物；（3）气态污染物；（4）病原微生物。多相光催化降解污染物的过程中，其基本原理通常包括五个步骤：（1）污染物的吸附；（2）一定能量的太阳光照射在光催化剂表面并成功激发光生电子和空穴对；（3）一部分光生电子空穴对在光催化剂内部或表面发生复合，另一部分光生电子空穴对迁移至半导体表面；（4）污染物的在活性氧物种作用下发生氧化或还原反应，并最终降解为小分子化合物；（5）小分子化合物脱附后，光催化降解反应继续进行。

图3. LDHs的2D（a）和3D（b）晶体结构示意图；基于LDH的光催化降解污染物的示意图（c）。（论文中出现的Figure 25）

要点3：

二维层状双金属氢氧化物（LDHs）及其衍生物已广泛应用于多相光催化降解环境污染物。LDHs通常由两个或两个以上二价(如Zn²⁺、Cu²⁺、Ni²⁺、Co²⁺、Mg²⁺)或三价金属(包括Al³⁺、Ga³⁺、Cr³⁺、Fe³⁺)氢氧化物组成，通过调整不同的金属材料组合可以使LDHs具有独特的结构和电子性能。此外，尽管可以根据应用需要对金属阳离子进行修饰，但由于层间的阴离子保持了电荷中性，所以LDHs的骨架基本不变，保持了良好的稳定性。此外，基于LDH的材料具有表面积大、能带结构可调、光吸收范围宽等特点，为光催化降解环境污染物的设计、优化和机理研究提供了新的途径。

图4. 传统异质结光催化剂中电子-空穴对的三种分离和转移机制示意图。（a）p-n异质结；（b）表面异质结；（c）S型异质结。（论文中出现的Figure 27）

要点4：

从热力学角度看，光催化剂的CB和VB与反应电势的差异是光催化反应的一个特定的动力来源。然而，单一光催化剂应具有更负的CB和更正的VB，才可表现出较强的氧化还原能力。相反，为了更高的太阳能收集效率，需要更正的CB和更负的VB位置。考虑到这一矛盾，设计合理的异质结系统是有效分离光催化剂中电子空穴对的有效策略之一。异质结系统主要有：p-n异质结、表面异质结以及最新提出的S型异质结等。

图5. 不同复合材料降解CR的光催化活性曲线图（a）；SCNT6样品在不同牺牲剂条件下， CR降解的自由基捕获试验（b）；TiO₂（c）和SCN （d）的（101）面的静电势；S型异质结复合材料SCN/TiO₂光降解CR的机理示意图（e）。（论文中出现的Figure 33）

要点5：

具有代表性的光催化剂根据其能带结构可分为两类:氧化型光催化剂（OP）和还原型光催化剂（RP）。S方案异质结由RP和OP组成，在RP的CB上的e^-和OP的VB上h⁺被保留下来，从而保留了较强的氧化还原电位，此外，在内建电场，能带弯曲和静电相互作用等三个因素的协同作用下，实现了光生电子空穴的空间分离，从而大大提高光催化效率。如Wang等人利用S掺杂g-C₃N₄与TiO₂构建了一种S型异质结复合材料，与纯TiO₂和SCN相比，SCN/TiO₂复合材料对CR的光催化降解活性明显增强。

图6. 元素周期表中用于合成金属磷化物的金属和非金属元素（a）；NP、NCL和NPLDH的紫外可见光谱（b）；TPR（c）和光催化TC降解活性（d）;可见光条件下TC在NPLDH上的光催化降解机理图（e）。（论文中出现的Figure 38）

要点6：

金属磷化技术在超级电容器、光催化析氢、催化转化和环境修复等领域具有广阔的应用前景。常用的磷化金属主要有Fe、Co、Ni、Mo等过渡金属，为了提高电荷分离效率，周期表IIIA中具有独特物理化学性质的金属Ga和金属In通常被用作助催化金属。值得注意的是，P可以与金属偶联形成金属- P键，从而提高光催化剂的捕光能力和电子的传输能力。

1. 多相光催化技术作为一种直接利用太阳光降解多种污染物的先进氧化工艺在环境修复领域的研究中引起了广泛关注。然而，由于自然环境中污染物种类越来越多样和复杂, 多相光催化技术在环境修复领域中尚未实现大规模的应用。

2. 本文首先对环境修复中半导体多相光催化的基本原理, 光催化过程中活性氧物种的种类及其作用机制进行了系统介绍。并通过引入环境中潜在污染物和光催化环境修复领域面临的挑战，以具体实例详细地介绍了近年来应用于环境修复中的多相光催化半导体材料及各种半导体修饰策略。

3. 总结了多相光催化技术在环境修复中的应用进展, 并对多相光催化在环境修复领域的未来发展方向进行了展望。

霍鹏伟，江苏大学教授，博士生导师，近5年来主要围绕温室气体二氧化碳的资源化利用与环境中污染废水的高效去除展开系列的研究，工作特色在于围绕二氧化碳催化转化的等离子体光催化材料的设计，构建碳质多维结构复合光催化体系和构筑智能可控的复合光催化材料，并应于环境中有机废水的高效去除，为资源化利用和环境治理技术发展提供了一条新思路。获江苏省“六大人才高峰”高层次人才培养人选，获中国轻工业联合会三等奖1项，近五年以第一作者或通讯作者身份在Energy Environ. Sci., Appl. Catal. B., J. Mater. Chem. A., Chem. Eng. J., J. Catal., Inorg. Chem., Chinese J. Catal.等国际期刊上发表论文70余篇。申请中国发明专利45项，已获授权10项；主持国家自然科学基金4项（结题2项）。

课题组链接：

http://chem.ujs.edu.cn/info/1246/8454.htm