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云南大学刘世熙副教授、胡广志研究员ACB、ACHM:仿生叶绿体光催化降解四环素以及全天候太阳能光电高效分解水制氢

第一个工作采用水热-煅烧和微波辅助相结合的方法首次制备了人工类叶绿体HPWx@Fe2O3-CNTs光催化剂。发表在国际知名期刊Advanced Composites and Hybrid Materials杂志,中科院2区,即时IF11.6该催化剂对生物毒性四环素具有良好的降解性能,在温和的条件下,100 min内四环素的降解率可达100 %,其表观降解速率常数是纯Fe2O3的5.5倍。这归因于独特的纳米级仿生结构具有高活性中心、高比表面积和高的电导率,促进异质结中电子和空穴的快速分离和转移。密度泛函理论计算表明,异质结的形成降低带隙值,且磷钨酸的Keggin单元对Fe2O3的协同光催化作用,使光生电子捕获在Keggin单元的W5d空位态,从而延缓了电子-空穴对的复合。此外,低成本的HPWx@Fe2O3-CNTs光催化剂具有很强的磁性,易于分离,并保持相对稳定和重复性的降解效率。“宝象河”(云南,昆明)水样经光催化处理后,总有机碳含量降至10.58 %,显示出较强的有机碳矿化能力。并通过对HPW2@Fe2O3-CNTs体系中降解四环素(TC)中间产物的LC-MS分析,推测了TC可能的降解途径。此外,选择大肠杆菌作为细菌指示剂,定量监测了该光催化技术对废水处理过程中水体综合毒性变化。实验和理论研究都表明,独特的纳米级仿生结构具有高活性中心,提高了可见光响应,异质结中电子和空穴的分离和转移是其优异催化效果的原因。


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▲图1 类叶绿体结构催化剂的设计原理图。由碳纳米管穿透的非连续分布半导体的叶绿体结构和结构的俯视图。
 
第二个工作在有限空间内通过杂原子协同耦合和异质结界面工程策略,实现多种杂元素与非贵金属的一步配位,首次获得了蜂窝状多孔Co2P/Mo2C@NC催化剂。发表在国际知名期刊Applied Catalysis B: Environmental杂志,中科院1区TOP期刊,即时IF23.9与大多数传统的化学合成方法不同,这种方法保持了纳米颗粒之间良好的电性互连,并获得了较大的比表面积和许多催化活性中心。值得注意的是,该电极具有优异的双功能催化活性,在碱性介质中仅需86 mV和209 mV的过电位即可分别为析氢反应和析氧反应提供10 mA cm-2的电流密度。同时,还对电化学活性表面积和界面电子传递过程进行了机理研究,以期更好地了解催化剂的催化行为。理论计算表明,异质结构的构建可以有效地降低HER和OER反应势垒,提高电导率,从而有利于提高电化学性能。更有趣的是,使用AsGa太阳能电池组装的整体裂水电解槽使系统实现18.1%的稳定太阳能氢转换效率,这为太阳能电池驱动的便携式大规模制氢的发展提供了新思路。
 
▲图2 (a)Co2P/Mo2C@NC制备路线示意图;(b)Co2P/Mo2C@NC的SEM图像;(c)Co2P/Mo2C@NC的TEM图像;(d)Co2P/Mo2C@NC的HR-TEM图像;(e-j)C、Co、Mo、N和P在Co2P/Mo2C@NC中的元素分布图。
 
原文
[1] Sun, P., Zhou, S., Yang, Y. et al. Artificial chloroplast-like phosphotungstic acid — iron oxide microbox heterojunctions penetrated by carbon nanotubes for solar photocatalytic degradation of tetracycline antibiotics in wastewater. Adv Compos Hybrid Mater (2022).
 https://doi.org/10.1007/s42114-022-00462-x
[2] Sun P, Zhou Y, Li H, et al. Round-the-clock Bifunctional Honeycomb-like Nitrogen-doped Carbon-Decorated Co2P/Mo2C-heterojunction Electrocatalyst for Direct Water Splitting with 18.1% STH Efficiency[J]. Applied Catalysis B: Environmental, 2022: 121354.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121354

第一作者介绍

孙彭亮,云南大学2019级硕士研究生。研究方向为纳米材料的合成,光催化(水处理)、电催化(HER/OER)、热电材料等方面的性能研究,以及对微胶囊缓释杀菌除味、环境治理等材料的探索。目前发表SCI论文13篇,其中第一作者/共一在国际知名期刊Applied Catalysis B: EnvironmentalAdvanced Composites and Hybrid MaterialsSustainable Energy & FuelsJournal of Alloys and Compounds发表4篇。申请专利5项,主持省教育厅、校级科研项目4项,并参与多项国家重点研发课题。


通讯作者介绍

刘世熙博士云南大学化学科学与工程学院副教授,硕士生导师。主要研究团簇、POM、天然产物、有机反应机理理论计算,以及介孔纳米材料的合成及其催化应用。1996、1999年先后获云南大学理学学士、硕士学位。2006年获复旦大学理学博士学位。2005.07-至今 云南大学化学科学与工程学院工作,现任院党委副书记。近3年来,参与国家基金课题2项,在国际知名期刊包括Angewandte Chemie, Applied Catalysis B: EnvironmentalAdvanced Composites and Hybrid Materials, Chemical Communications, Nanoscale, Organic Chemistry Frontiers, Chemistry-A European Journal, Journal of Materials Chemistry B等杂志发表SCI收录论文数篇。


胡广志博士,云南大学生态与环境学院研究员,博士生导师。主要从事新能源与环境功能纳米材料设计合成与应用研究。2010年博士毕业于中国科学院兰州化学物理研究所;2010-2014年在瑞典于默大学从事博士后研究;迄今在Adv. Mater., Adv. Energy Mater.、Electrochemical Energy Reviews、Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、Nano Energy、ACS Nano、Applied Catalysis B: Environmetnal等国际著名期刊上发表SCI论文180余篇,论文被引用共计5800多次,申请国家发明专利14项(授权5项)。主持国家重点研发计划课题、国家自然科学基金面上项目、国家自然科学基金青年基金等10多项科研项目。胡广志研究员还担任于瑞典于默奥大学附属教授、《Carbon Energy》、《Rare Metals》、《Carbon Research》、《Chinese Chemical Letters》青年编委等学术兼职。


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