电催化CO₂还原反应(CO₂RR)是一种极具前景的减排技术，它能在温和可控条件下利用可再生电力将CO₂转化为高附加值燃料和化学品。然而CO₂电还原涉及复杂的多电子-质子转移过程，根据所用催化剂不同会生成CO、甲酸、乙烯和乙醇等多种产物。其中，甲酸因在皮革、农药和橡胶制造等工业领域的广泛应用而备受关注。

基于In、Sn和Bi的催化剂能够促进甲酸生成。但是，尽管在形貌设计、缺陷工程和元素掺杂等催化剂设计方面取得进展，在工业级电流密度(≥500 mA cm⁻²)下实现甲酸高选择性和稳定性仍是巨大挑战。

近日，北京林业大学王强和谢文富等报道了一种溶剂调控策略，用于合成非晶态In基催化剂(InO_x(OH)_3-2x)。与晶态In₂O₃不同，非晶态催化剂在CO₂电还原条件下能抵抗完全还原为金属In，并形成稳定的晶态/非晶态In/In-OH界面。

这种结构稳定性转化使得催化剂表现出优异的电催化性能：在宽电流密度范围(-200至-1200 mA cm^-2)内，CO₂转化为甲酸盐的法拉第效率超过93%，并在-800至-1000 mA cm^-2区间达到98%的峰值；即使在-200 mA cm^-2条件下连续运行100小时后，甲酸法拉第效率仍保持在90%左右，显示出其卓越的反应耐久性。

机理研究表明，在CO₂还原反应过程中，In-O结构易被还原为金属In，而In-OH结构保持非晶态，从而促进形成稳定的晶态/非晶态In/In-OH界面。

密度泛函理论(DFT)计算进一步证实，非晶相能促进CO₂吸附，而晶态-非晶态界面显著增强了关键中间体*OCHO的结合，从而提升CO₂RR效率。此外，研究人员成功实现了将CO₂还原与废弃聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)塑料氧化耦合生产甲酸的工艺路线。相较于传统电解系统，该耦合电解体系能耗降低34.7%，甲酸盐产率提升49.7%。

技术经济分析表明，将上述工艺生产的甲酸盐升级为二甲酸钾(KDF)，每处理1吨CO₂可产生2261.5美元利润，充分显示出该策略在可持续碳资源化领域的应用潜力。

Engineering crystalline/amorphous interfaces for enhanced CO₂ electroreduction. Angewandte Chemie International Edition, 2025.DOI: 10.1002/anie.202509502